Estudio del efecto de altas dosis de radiación gamma sobre materiales zircón-ácido fítico (ZrSiO4-IP6) y evaluación de sus propiedades de adsorción de iones uranilo

Abstract

RESUMEN: En la actualidad se han realizado diversas propuestas sobre el almacenamiento y disposición final de los residuos radiactivos, una de las alternativas es el Almacenamiento Geológico Profundo (AGP). Este consiste en una serie de barreras naturales y artificiales (o de ingeniería) entre el residuo radiactivo y la biósfera, con el objetivo de no permitir la dispersión de las emisiones provenientes de los elementos transuránicos depositados y asegurar su efectividad hasta que la actividad de los elementos radiactivos haya decaído. Es por lo anterior, que diversos estudios se han enfocado en el desarrollo de materiales cerámicos que tengan la capacidad evitar la dispersión de los radionúclidos y la disipación del calor emitido por los residuos radiactivos.

En el presente trabajo se propone el uso del ortosilicato de zirconio o zircón (ZrSiO4) para la construcción de las barreras de ingeniería que serán ocupadas en el AGP. El ZrSiO4 fue extraído por métodos químicos, de un lecho de arena de mar proveniente de Baja California Sur, México, posteriormente el material obtenido fue separado por tamizado, a diferentes granulometrías (100, 200 y 300 mallas); seguido de su exposición a diferentes dosis de radiación gamma (5, 10y 30 MGy) en un irradiador industrial con una fuente de 60Co. Estos estudios se realizaron en el ININ, analizando la estabilidad de los materiales de zircón expuestos a altas dosis de radiación gamma (5, 10 y 30 MGy).

Las muestras sin irradiar y expuestas a diferentes dosis de radiación, fueron caracterizadas por difracción de rayos X, espectroscopia infrarroja, espectroscopia Raman, espectroscopia fotoelectrónica de rayos X y termoluminiscencia. En general, los resultados obtenidos muestran que los materiales no fueron afectados estructuralmente por la radiación gamma; sin embargo, mediante microscopia electrónica de barrido y microscopia de fuerza atómica se observaron cambios menores en la morfología y topografía de las muestras de estudio conforme incrementa la dosis de radiación.

Posteriormente se evaluaron las propiedades de adsorción de iones uranilo en la superficie del ZrSiO4 sin irradiar e irradiado, además para elevar la eficiencia de adsorción en la superficie, se realizó una modificación superficial de los materiales con ácido fítico (IP6). Mediante espectroscopia infrarroja y espectroscopia fotoelectrónica de rayos X, se identificaron los grupos funcionales y estados energéticos provenientes de la funcionalización de la superficie del ZrSiO4 con IP6. La caracterización de las propiedades superficiales se realizó por medio de la determinación de área específica, dimensión fractal, se evaluó el tiempo óptimo de hidratación, punto isoeléctrico por medio de titulación en masa y densidad de sitios de superficie por titulación potenciométrica.

Los resultados obtenidos indican que la granulometría tiene gran influencia sobre la eficiencia de retención de iones uranilo y almacenamiento de energía absorbida en la estructura del ZrSiO4 proveniente de la radiación gamma.

ABSTRACT: Nowadays, several proposals have been made on the storage and final disposal of radioactive waste, one of the alternatives is Deep Geological Storage. This consists of a series of natural and artificial (or engineering) barriers between the radioactive waste and the biosphere, with the objective of not allowing the dispersion of the emissions from the deposited transuranic elements and ensuring their effectiveness until the activity of the radioactive elements have decayed. Therefore, several studies have focused on the development of ceramic materials that have the ability to avoid the dispersion of radionuclides and dissipation of heat emitted by radioactive waste.

In this work, the use of the zirconium orthosilicate or zircon (ZrSiO4) is proposed for the construction of the engineering barriers that will be used in the Deep Geological Storage. The zircon was isolated by chemical methods, from sea sand from Baja California, Mexico, later the ZrSiO4 obtained was separated to different grain sizes (100, 200 y 300 mesh), the samples were irradiated with gamma rays produced by 60Co at the Instituto Nacional de Investigaciones Nucleares, zircon was exposed to gamma doses of 5, 10 y 30 MGy. The non-irradiated samples and samples irradiated with gamma radiation doses were characterizated by X-ray diffraction, Infrared spectroscopy, Raman spectroscopy, X-ray photoelectron spectroscopy and thermoluminiscent. The results obtained show that the structure of materials were not affected by the effect of gamma radiation, however, by scanning electron microscopy and atomic force microscopy, small changes were observades in the morphology and topography of the study sample as the radiation doses increases.

Afterwards, the uranyl ions adsorption properties on the surface of de non-irradiated and irradiated samples of ZrSiO4 were evaluated. In addition to increasing the adsorption efficiency the zircon surface was functionalized with phytic acid, by infrared spectroscopy and X-ray photoelectron spectroscopy, the functional groups and energy states due to functionalization of the surface of ZrSiO4 with phytic acid were identified. The characterization of the surface properties was carried out by determining the surface area, fractal dimension, the optimal hydration time, isoelectric point by mass titration y density of surface sites density by potentiometric titration was evaluated. The results obtained indicated that grain size has a great influence on the uranyl ion retention efficiency on the surface and energy storage absorbed in the structure of ZrSiO4 from gamma radiation.